Третий сезон «Психопаспорта» переносит действие в 2120 год, спустя восемь лет после событий второго сезона. Система «Сивилла» продолжает управлять обществом, но её методы становятся всё более изощрёнными. Главные герои — новые инспекторы Первого отдела Бюро общественной безопасности: Арата Шиндо, обладающий уникальной способностью «психическое зеркало», позволяющей ему считывать и отражать эмоции и намерения других людей, и Кей Михаил Игнатов, бывший беженец с высоким уровнем преступного потенциала, но с кристально чистым Психо-паспортом. Вместе они расследуют серию загадочных убийств, жертвами которых становятся беженцы, и сталкиваются с таинственной организацией «Фокус», чьи члены используют дронов-убийц, не оставляющих следов. В ходе расследования выясняется, что эти преступления связаны с секретным проектом «Бифрост» — системой, способной предсказывать преступления до того, как они будут совершены, что ставит под сомнение саму необходимость «Сивиллы». Параллельно развивается линия с участием старого знакомого — Синьи Кагами, который теперь работает в отделе по борьбе с киберпреступностью и помогает новым героям, а также появляется загадочная фигура в маске, называющая себя «Инспектор», которая, кажется, знает правду о «Сивилле» больше, чем кто-либо.
Сюжет усложняется, когда выясняется, что за убийствами стоят не просто фанатики, а бывшие члены «Сивиллы», включая учёного Саку, который когда-то помогал создавать систему. Они стремятся разрушить «Сивиллу» изнутри, используя «Бифрост» как инструмент для создания хаоса и демонстрации несовершенства текущей системы. Арата и Кей оказываются втянуты в политическую игру, где на кону стоит будущее всего общества. В финале сезона раскрывается, что «Инспектор» — это на самом деле Аканэ Цунэмори, которая после событий второго сезона была вынуждена скрываться и теперь действует в тени, чтобы свергнуть «Сивиллу». Она объединяется с новыми героями, и вместе они противостоят как радикалам из «Фокуса», так и самой системе. Однако финал оставляет множество вопросов: «Бифрост» уничтожен, но «Сивилла» продолжает существовать, а Арата и Кей принимают решение остаться в Бюро, чтобы изменить систему изнутри. Третий сезон заканчивается клиффхэнгером, намекающим на то, что борьба за будущее человечества только начинается, и что старые герои, такие как Гино и Макисима, возможно, ещё сыграют свою роль в грядущих событиях.
